Zu einer Mission ganz im Zeichen erdbezogener atmosphärischer Forschungen startete die Raumfähre „Atlantis“ am 03.11.1994 um 16:59 UTC von Cape Canaveral. Ursprünglich war der Flug für den 27.10.1994 geplant gewesen. Doch der „heiße“ Startabbruch bei der vorangegangenen Mission STS-68 erzwang im September einen vorbeugenden Triebwerkstausch auch an der „Atlantis“. Daraus resultierten Verzögerungen bei allen folgenden Missionen. Flug STS-66 bzw. „Atlantis“ F-13 trug nach der Hauptnutzlast auch den Namen ATLAS-3 . Ziel des ATLAS Programms (Atmospheric Laboratory for Applications and Science) war es, bis zum Jahr 2002 zehn bemannte Flüge im Rahmen des Programms „Mission zum Planeten Erde“ durchzuführen, was aber wegen technischer und finanzieller Probleme nicht erreicht werden konnte. Lediglich drei Flüge fanden statt, bei denen die obere Erdatmosphäre unter spezieller Berücksichtigung der solaren Einflüsse erforscht wurde. Die Meßdaten dienten teilweise der Kalibrierung identischer Instrumente auf dem UARS Satelliten. Bei der ATLAS-3 Mission kamen zwei Instrumente hinzu, die auf dem deutschen Satelliten CRISTA-SPAS (Cryogenic Infrared Spectrometers and Telescopes for the Atmosphere) installiert waren. Diese Instrumentenplattform, die auf dem bereits mehrfach eingesetzten modularen SPAS (Shuttle Pallet Satellite) Satelliten basierte, wurde am 04.11.1994 per Manipulatorarm aus der Nutzlastbucht der „Atlantis“ zu einem einwöchigen Freiflug ausgesetzt. In dessen Verlauf sollten CRISTA (Cryogenic Infrared Spectrometers ans Telescopes for the Atmosphere), ein in Deutschland entwickeltes Set aus drei Infrarot-Teleskopen, und MAHRSI (Middle Atmospheric High Resolution Spectrograph Investigation), ein US Instrument, autonom forschen. Begleitend starteten von Wallops Island Höhenforschungsraketen und in Deutschland Wetterballone. Währenddessen widmeten sich die Besatzungsmitglieder, neben Kommandant Donald McMonagle und Pilot Curtis Brown befanden sich die Missionsspezialisten Scott Parazynski, Joseph Tanner und Jean-François Clervoy sowie Nutzlastkommandantin Ellen Ochoa an Bord, um die fest installierten Instrumente. So flog in der Nutzlastbucht zum wiederholten Mal die Shuttle Solar Backscatter Ultraviolet Nutzlast (SSBUV) und im Mitteldeck waren u.a. Versuche zur Proteinkristallzüchtung und zur Erprobung einer sogenannten „Heatpipe“ untergebracht. Der französische Astronaut Clervoy unterstrich die europäische Beteiligung an diesem internationalen Forschungsprogramm. Am 12.11.1994 näherte sich die „Atlantis“ wieder dem CRISTA-SPAS Satelliten. Der Anflug erfolgte nach dem „R-bar approach“ Verfahren (von unten), wie es auch für das erste Rendezvous mit der russischen Raumstation Mir geplant war. Missionsspezialist Tanner assisitierte Kommandant McMonagle dabei mit einem Laser-Entfernungsmesser. Auch das in Vorbereitung des Shuttle-Mir-Programms. Missionsspezialistin Ochoa verstaute CRISTA-SPAS problemlos wieder in der Nutzlastbucht. Damit näherte sich die Mission auch ihrem Ende. Am nächsten Tag wurde damit begonnen, die Instrumente zu sichern und die Rückkehr zur Erde vorzubereiten. Doch noch bis zum 14.11.1994 liefen die Messungen weiter. Die Landung war für diesen Tag während des Orbits 174 oder 175 in Cape Canaveral vorgesehen, doch Ausläufer des Tropensturms „Gordon“ machten dies unmöglich. Daher wurde die „Atlantis“ während Orbit 176 auf die Edwards AFB umgeleitet. Hier setzte sie um 15:34 UTC auf Runway 22 nach einem Flug von 262:34 h auf. Die NASA hob zwar die Fülle an Meßdaten hervor, die diese Mission unzweifelhaft erbracht hatte. Doch nach ATLAS-3 wurde das Programm leider nicht fortgesetzt und blieb so nur Stückwerk.