Nach rund fünfmonatigem Flug erreichte Mariner VI am 31.07.1969 sein Ziel, den Planeten Mars. Bereits am 29.07.1969 war die nachführbare Kameraplattform auf den Mars ausgerichtet worden und die Instrumente für die Messungen während des Vorbeiflugs wurden aktiviert. Die ersten Bilder des Mars wurden 2 h später aufgenommen. Über die nächsten 41 h lieferte das TV-​System von Mariner VI insgesamt 49 Aufnahmen des Mars (plus Teile eines 50. Bildes). Am 31.07.1969 begann der eigentliche Vorbeiflug, bei dem weitere 26 Nahaufnahmen angefertigt wurden. Der Minimalabstand zum Mars betrug dabei 3.431 km. Wegen eines Defekts am Kühlsystem konnten allerdings keine Daten des IR-​Spektrometers auf Kanal 1 (6 bis 14 µm) gewonnen werden. Doch sonst arbeiteten alle Instrumente perfekt. 11 min nach der maximalen Annäherung trat Mariner VI in den Funkschatten des Mars ein. 25 min später bestand wieder Funkkontakt und die Sonde begann, ihre Daten und Bilder zu übermitteln. Danach wurde Mariner VI wieder in den sogenannten „cruise mode“ geschaltet und lediglich noch für einige UV-​Scans der Milchstraße, TV-​Aufnahmen von Sternen und die Beobachtung des Kometen „Kohoutek“ 1969-​B genutzt.